Для строительства Великой Лавры Никифором Фокой и имп. Романом II (959-963) были переданы 6 литр золота. Строительство монастыря началось не ранее мая 963 г., из Жития прп. Афанасия известно, что менее чем через 4 месяца после начала работ преподобный, узнав об избрании Никифора императором (16 авг. 963), отправился на Кипр с целью переправиться в Святую землю для поклонения святым местам, но его намерениям не суждено было исполниться, и он вернулся назад. В Константинополь был послан монах Евфимий с призывами к императору оставить царство и постричься в монахи, чтобы не нарушать когда-то данное обещание о монашеских подвигах (Meyer. S. 103-104). До сих пор рядом с Великой Лаврой располагается келлия, построенная прп. Афанасием для Никифора. Во время встречи в Константинополе имп.
Никифор II Фока передал обители реликвии: частицу Честного Древа и главы свт. Василия Великого и мч. Александра Пиднского (Actes de Lavra. Pt. 1. N 5).

Собор в честь Благовещения Пресвятой Богородицы или Католикон, древнейший на Афоне после базилики Протата, был построен по оригинальному, ранее неизвестному на Балканах плану, предложенному прп. Афанасием.
Католикон послужил моделью для всех католиконов афонских монастырей. Он представлял собой четырех-колонную церковь с куполом. Восстановительные работы, выполненные в более поздние времена придали ему кресто-образную форму. Сначала он была посвящен Благовещению Пресвятой Девы Марии, но в 15 веке он был посвящен Святому Афанасию Афонскому.

Монастырь был окружен крепкими стенами с келлиями, были построены трапезная, больница, мельница и пристань, проведен водопровод. Прп. Афанасий принимал непосредственное участие в строительных работах, обнаруживая удивительную физическую силу (Vita B // Noret. P. 152). В 964 году число братии достигло 80 человек.
Лавра прп. Афанасия фактически получила статус императорского монастыря, и еще при жизни своего основателя стала одним из крупнейших монастырей на Афоне и в Византии. В Лавру приходили игумены святогорских монастырей с братией, а также епископы, пребывавшие на покое, среди которых был Патриарх Константинопольский Николай II Хрисоверг.
Император Никифор издал в пользу Великой Лавры 3 хрисовула, назначил в качестве солемния (годовое содержание за счет императорской казны) 224 золотых номисмы (доход островава Лемнос), а также отдал во владение Великой Лавры не сохранившийся до настоящего времени монастырь Перистерон во имя ап. Андрея в Фессалонике, построенный в 872 г. прп. Евфимием Солунским (Vita А // Ibid. P. 50).
После вероломного убийства императора Никифора Фоки (10 дек. 969) консервативно настроенные монахи направили новому императору Иоанну I Цимисхию (969-976) жалобу на прп. Афанасия, обвиняя его в нарушении исконного отшельнического строя афонской жизни. В начале 970 г.
прп. Афанасий отправился в Константинополь и сумел оправдаться, снискав доверие и любовь императора, который подтвердил предыдущие хрисовулы, повысил годовое содержание Великой Лавры с 224 до 244 золотых монет (Vita А // Ibid. P. 54-55), сделал щедрые вклады на строение лаврских зданий и разрешил увеличить количество монахов до 120 человек.

Существует также предание, не зафиксированное в древнейших житиях, но имеющее большое значение для начальной истории Великой Лавры, о том, что из-за небывалого оскудения припасов лаврские монахи стали роптать на прп. Афанасия, так что ему пришлось удалиться из обители. По дороге в Карею ему встретилась Пресвятая Богородица и повелела вернуться, произнеся: «
Я буду твоим экономом». На этом месте прп. Афанасий построил часовню, куда поместил икону Божией Матери. Согласно древней, более распространенной версии, явление Божией Матери произошло на расстоянии 2 часов ходьбы от Великой Лавры вдоль восточного побережья Афона в сторону монастыря Каракал, где до сих пор между беседкой и храмом бьет изведенный Ею источник, образуя небольшой водопад. По преданию, его вода в подтверждение происшедшего чуда растекалась крестообразно, нарушая «законы естества». Помимо голода в первые годы после основания Великой Лавры приходилось претерпевать пиратские набеги, 1-й из которых последовал в 978 г. (Vita А // Ibid. P. 58).
Великая Лавра сыграла большую роль в становлении афонского законодательства. Первый официальный устав всего афонского монашеского сообщества -
Типикон Иоанна Цимисхия (972), т. н. Трагос (Actes du Prôtaton. N 7),- появился для разрешения споров, возникших в связи с созданием прп. Афанасием большого общежительного монастыря. Еще в 962-963 гг. по аналогии со студийским одноименным документом прп. Афанасием был составлен «
Ипотипосис» (῾Υποτύπωσις), регламентировавший богослужение Великой Лавры и правила пощения («О качестве и количестве в пище и питии и о благочинии за трапезой») (Дмитриевский. Описание. Т. 1. С. 246-256), а ок. 973-975 гг.-
Устав Великой Лавры (τυπικόν или κανονικόν), где, в частности, говорится о независимости «свободной и самоуправляемой» Великой Лавры от светских и церковных лиц (Meyer. S. 106, 109). В «Завещании» преподобного (см. ст. «
Диатипосис» прп. Афанасия), написанном после сент. 993 г., определяется порядок назначения монастырских эпитропов (управляющих) и избрания игумена (Meyer. S. 102-140). Многие положения этих документов впоследствии вошли в уставы других афонских общежительных монастырей (см.: Γιάγκος. Σ. 253-288). При этом некоторые особые черты монастырской жизни, введенные
прп. Афанасием, тщательно соблюдались только лаврской братией, как, напр., земной поклон игумена братии на братских собраниях (Δωρόθεος, μον. Τ. 2. Σ. 156) или чоканье стаканами в конце праздничной трапезы («Ипотипосис» - Meyer. S. 136).
Император Василий II Болгаробойца в 993 г. подарил обители остров Неон (τῶν Νέων букв.- Юных), находящийся недалеко от острова Скиатос, названный так в связи с тем, что на нем селили юных безбородых послушников, которым был запрещен вход на Афон (Vita А // Noret. P. 99; Vita В // Ibid. P. 193), остров Айос-Эфстратиос, известный производством древесного угля, подворья и мн. дары.
Прп. Афанасий погиб вместе с 6 монахами и несколькими рабочими под обломками строившегося ими храма 5 июля ок. 1000 г. За 3 дня к мироточащему телу приложилось 2,5 тыс. монахов, составивших около 2/3 от общего числа святогорцев (Vita А // Noret. P. 114, 118; Vita В // Ibid. P. 201). Местом погребения прп. Афанасия стал параклис 40 Севастийских мучеников, его гробница остается главной монастырской святыней.